Fue fundada en 1545 como un pueblo minero, adquirió rápidamente una gran riqueza llegando a ser en 1625 la ciudad más grande de América, con 150.000 habitantes. Fue por ese motivo que se creó el dicho español vale un Potosí que significa que algo vale una fortuna. Se debe considerar que, en esos tiempos, el Perú era, para los europeos una tierra mítica llena de riquezas. La mayoría de la plata que salió de América hacia España fue extraída de Potosí mediante el trabajo esclavo de los aborígenes en la minería. Esta labor fue conocida como la institución de la mita que era habitual en el incario y cuyo uso creció a instancias del virrey Francisco de Toledo, ante la falta de mano de obra para la minería. Posteriormente esta cayó en desuso y fue abolida. En el siglo XIX la veta se extinguió dando paso a la explotación de estaño lo que llevó a un declive económico.

Durante la Guerra de la Independencia (1809-1825) Potosí pasó frecuentemente del control de los realistas a las fuerzas patriotas. El primer Ejército Auxiliar Argentino (bajo el comando del general Castelli), cuando tomó el control de la ciudad, llevó a un incremento en el sentimiento de independencia y creo un resentimiento también contra Argentina. Durante esa ocupación, la ciudad se tornó ingobernable, cediendo a la anarquía. Esto llevó a que la ciudad no pudiera ser defendida ante el contraataque realista.

Cuando el Segundo Ejército Auxiliar llegó a la ciudad, fue bien recibido por los pobladores y el General Manuel Belgrano ayudó bastante para que se olviden las heridas creadas por el gobierno de Castelli. Cuando ese ejército fue obligado a retroceder, Belgrano tomó la decisión de dinamitar la Casa de la Moneda de esa ciudad.

Los pobladores de la ciudad se negaron a abandonar el histórico local, donde se acuñaban las monedas de plata durante el Virreinato del Perú. Durante la retirada del ejército argentino se prendió la mecha, lo que hubiera causado la muerte de varios pobladores. Este eventual desastre no fue advertido por los argentinos sino por los mismos pobladores que lograron apagar la mecha. Este hecho causó que todo el buen sentimiento que causó Belgrano desapareciera. Hasta la independencia, Potosí recibió dos expediciones más del ejército argentino.

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